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王浦当即以皇帝的名义宣布孙策权代明汉将军。
当时，陈军驻海西（今江苏东海），孙策按诏书要求，整顿兵马，要去与吕布、陈会面，谋划军机，参同形势。
但他率军走到钱塘时，情况却发生了变化。
原来陈想要乘机夺取孙策的地盘。
他派人秘密渡江，拿着三十多个印信给各地散寇及诸险县大帅，让他们作内应，等孙策的部队一开拔，马上攻取他的郡县。
孙策发现这一阴谋，大怒，派吕范、徐逸统兵直扑海西，大破陈，俘获他的将士、妻儿等共四千多人。
陈往北逃奔袁绍。
孙策亲自率军击破当地的邹伦、钱铜、王晟、严白虎等多处割据势力，于是吴郡平定。
袁术对孙策反对他称帝十分恼怒，便拉拢丹阳的祖郎等地方势力，并鼓动山越共同对付孙策。
而太史慈也占据泾县，自称为丹阳太守。
建安三年（198年），孙策派徐琨赶走袁术所派的丹阳太守袁胤，平定宣城以东各地，迎接刚从袁术处回来的吴景担任丹阳太守，之后孙策亲自进攻丹阳泾县以西。
他先进击陵阳（今安徽青阳县东南），擒获祖郎，又进击勇里（今安徽泾县西北），擒获太史慈。
孙策平定丹阳回师的时候以太史慈、祖郎二人领军为先导，全军都感到十分荣耀。
回吴郡后孙策拜太史慈为折冲中郎将，授祖郎为门下贼曹。
于是丹阳平定。
这时，袁术之前任命的周瑜为居巢长，鲁肃为东郡长，但二人知袁术难成大器，在孙策平定丹阳时相继弃官渡江来投奔孙策，孙策亲往迎接周瑜，拜建威中郎将，当即给周瑜增兵二千人，骑五十匹。
又给周瑜鼓吹等军用乐队，兴建府院住处，所赠赐的东西在军中无人能比。
周瑜引见鲁肃，孙策对鲁肃的才能十分惊奇，正准备任用时恰逢鲁肃的祖母去世，鲁肃送祖母的灵柩回东城安葬治丧。
孙策又向汉廷贡献礼物，规模是建安元年（196年）的两倍。
汉廷任命他为讨逆将军，封为吴侯。
建安四年（199年），孙策得知刘繇逝去的消息，太史慈提议为孙策招降刘繇残兵，二人约定六十日内完成任务，于是孙策派太史慈前去招降刘繇余下的一万多士众。
当时群臣皆认为不可相信才刚投效的太史慈，但孙策力排众议，坚持相信太史慈。
太史慈果然招降了其刘繇余部如期归来，并把豫章郡的情况告知孙策，孙策与太史慈推心置腹的信任成为一时佳话，收编了刘繇余部后，孙策将刘繇的灵柩隆重地送到其故乡东莱牟平归葬，并且带回其遗孤抚养，受到王朗的来信《遗孙伯符书》称赞。
孙策正准备与曹操、董承、刘璋并力讨伐刘表和强弩之末的袁术，军队已经整装待发，但是袁术已得病而死。
孙策派张到许都结交朝中大臣，宣传孙策在江东的功绩，并表达对汉室的忠心。
袭取庐江
袁术死后，袁术的长史杨弘、大将陆勉欲率部投奔孙策，不料被庐江太守刘勋截击，全体被俘。
而袁术的堂弟袁胤、女婿黄猗等人，也慑于曹操的威力，不敢守卫寿春，抬着袁术的棺木，带领袁术的家小和部曲男女，到皖城投奔刘勋。
刘勋的兵力骤然大增，但粮草不继。
刘勋便派堂弟刘偕向豫章太守华歆借粮，华歆也正缺粮，只好派人领着刘偕到海昏（今江西奉新县西）、上缭（今江西永修县），向刘繇的旧部告借三万斛。
刘偕去了一个多月，才借得两千斛，于是报告刘勋，并让刘勋领兵前来攻袭。
当时刘勋兵力相当强，孙策想借机解决掉，也写信来，劝刘勋攻袭海昏、上缭。
信中，孙策屈己下人，说：“上缭地方十分富饶，希望您能兴兵讨伐，我愿出兵做您的外援。”
刘勋决定攻取上缭。
他悄悄率军经过彭泽，来到海昏地方。
当地守将坚壁清野，留下一座空城，刘勋一无所获。
当时，孙策引兵西征黄祖，正走到石城（今安徽贵池县西），听说刘勋已到海昏，立即让孙贲、孙辅率领人马驻在彭泽，准备拦击刘勋，自己则与周瑜率兵两万绕袭刘勋的大本营皖城，一举攻破，俘虏三万多人。
于是，任命李术为庐江太守，拨给他三千人马保守皖城，其余人众，全部移往吴地。
刘勋闻讯大惊，星夜回军彭泽，孙贲、孙辅出兵截杀，刘勋大败，逃往流沂（今湖北鄂城），向黄祖求救。
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